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《惡魔島》講述的故事依舊離奇：舊金山警察局警探Rebecca Madsen(薩拉·瓊斯飾演)被分配到了一個非常可怕的凶殺案，一個指紋令她產生了震撼性的懷疑：這個指紋屬於Jack Sylvane，一個早該在十幾年前死去，被送到惡魔島Alcatraz的死囚。鑒於Rebecca的家族歷史--她的祖父和叔叔都曾經是鑒於的看守--Rebecca立刻被這件事引起了興趣，而幾乎是立即的，那個神秘的，知道所有但是什麼都不能說的政府探員Emerson Hauser(山姆·尼爾飾演)試圖阻止她的調查，她更堅定了追查下去的決心。Rebecca於是去找惡魔島專家，漫畫狂熱粉絲Diego"Doc"Soto博士(喬治·加西亞飾演)，和他一起拼合了這些莫名事件的迷圖，兩人發現Jack Sylvane不僅僅是還活著，而且他還被放逐在了舊金山街頭，肆意殺人。奇怪的是，他到了惡魔島之後，好像沒有衰老一歲。當時統管監獄的是鐵腕的Warden Edwin James(Jonathan Coyne飾演)，以及他無情的典獄長E.B. Tiller(傑森·巴特勒·哈納飾演)。於是，Rebecca和Soto勉強和Hauser探員以及他的助手，技術專家Lucy Banerjee(帕敏德·納格拉飾演)一起，來阻止Sylvane的大開殺戒。通過研究惡魔島的歷史、政府的掩飾文件以及Rebecca的家族流傳下來的紀錄及傳說，小組發現Sylvane只是整個迷圖的一個片段，他們面臨的是更大的對現今社會的威脅。現在，他可能是第一個，但很快他們就會發現，他並不是最後一個從惡魔島重新出現於青天白日的囚犯。通過調查，Rebeca和Soto將會從Hauser探員那裡知道這些囚犯的秘密歷史，他們還要等他們出現。Soto的畢生工作-惡魔島Alcatraz歷史研究-將成為現實，而他則將成為這一事件的見證者。而Rebecca則在未婚夫Jimmy(桑地亞哥·卡布瑞拉飾演)的支持下，面對著她所知的家族過去以及那些高度機密的任務，將為國家的安全和歷史上最危險的罪犯們對抗。